Published September 2019 | Version v1
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Increasing the quantum yield of upconverting NaYF4 nanocrystals

Description

Nanoparticles consisting of sodium yttrium fluoride (NaYF4) gain a lot of attention due to their countless possible applications. For example, by adding ytterbium and erbium to the host lattice, low energy infrared light can be converted to high energy visible light. Additionally, NaYF4 can be prepared in nanometer size and therefore can be used inside cells or living organisms because the infrared excitation light can easily pass the tissue. At the beginning of this thesis, even core/shell particles had much lower quantum yields and short luminescence decay times than the bulk reference material. In this thesis the synthesis method for preparing upconverting NaYF4 nanoparticles has been modified by using different starting materials and observing the impact of these changes on the particle properties. It could be shown that using NaHF2 leads to really narrow size distributed particles, but with the disadvantage of not being able to grow a shell on these particles. In the second part of the work presented here, the optimization was aimed at improving the optical properties of the particles. By using dried solvents, anhydrous rare earth acetates and NH4F it was possible for the first time to synthesize core/shell particles (<50 nm) with a quantum yield close to the bulk reference material. But also for very small core/shell particles (≤15 nm) the quantum yield could be raised to match the bulk material within a factor of 3-4. By measuring the energy level decay times, the biggest energy loss could be assigned to the Yb3+ emission at 940 nm and that was successfully prohibited by adding a shell.

Availability note (English)

Also available from: https://repositorium.ub.uni-osnabrueck.de/handle/urn:nbn:de:gbv:700-201911262256

Abstract (German)

Nanopartikel auf Basis von NaYF4 erfreuen sich großer Beliebtheit durch ihre vielseitigen Einsatzmöglichkeiten. Durch die Dotierung mit Ytterbium und Erbium im Wirtsgitter ist es beispielsweise möglich, niedrigenergetisches Infrarotlicht in höher-ergetisches, sichtbares Licht umzuwandeln. Zudem lässt sich NaYF4 auch im Nanometermaßstab präparieren, sodass ein Einsatz in Zellen oder lebenden Organismen möglich ist, wo die zur Anregung verwendete infrarote Strahlung ohne Probleme das Gewebe durchdringen kann. Zu Beginn dieser Arbeit zeigten aufwärtskonvertierende Nanomaterialien wie NaYF4:Yb,Er jedoch auch nach Umhüllen mit einer inaktiven Schale aus undotiertem NaYF4 nur sehr geringe Lumineszenz-Quantenausbeuten und kurze Energieniveau-Lebenszeiten. Im Rahmen dieser Arbeit wurde die Synthesemethode zur Herstellung von aufwärtskonvertierenden NaYF4-Nanopartikeln durch den Einsatz neuer Eduktmaterialien modifiziert und die Auswirkung der Modifikationen auf die Partikeleigenschaften näher untersucht. So konnte gezeigt werden, dass durch den Einsatz einer alternativen Fluoridquelle (NaHF2) Partikel mit sehr engen Partikelgrößenverteilungen hergestellt werden können. Jedoch zeigte sich auch, dass die mit NaHF2 präparierten Partikel sich nicht mit einer Schale aus undotiertem NaYF4 umhüllen ließen. Im zweiten Teil dieser Arbeit wurde daher der Fokus auf die Verbesserung der optischen Eigenschaften gelegt. Durch die Verwendung von getrockneten Lösungsmitteln und wasserfreien Seltenerdacetaten, sowie NH4F als Fluoridquelle gelang es erstmals, aufwärtskonvertierende Kern/Schale-Nanopartikel (<50 nm) mit einer sehr hohen Lumineszenz-Quantenausbeute, ähnlich dem des makrokristallinen Referenzmaterials, herzustellen. Auch bei sehr kleinen Kern/Schale-Partikeln (≤15 nm) konnten Quantenausbeuten erzielt werden, die nur um einen Faktor 3-4 niedriger sind als beim Referenzmaterial. Dabei zeigte sich durch die Messung der Energieniveau-Lebenszeiten, dass die größten Verlustprozesse durch die Yb3+ Emission bei 940 nm auftraten und diese durch aufbringen einer Schale unterbunden werden konnten.

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Original title (German)
Steigerung der Quantenausbeute von aufwärtskonvertierenden NaYF4-Nanokristallen

Publishing Information

Imprint Pagination
135 p.
Report number
INIS-DE--8890