Published 2008 | Version v1
Journal article

Catalytic reduction of U(VI) by formic acid in acid solutions on palladium catalysts

  • 1. Inst. Fizicheskoj Khimii i Ehlektrokhimii im. A.N. Frumkina RAN, Moscow (Russian Federation)

Description

One investigated into the kinetic mechanisms of U(VI) catalytic reduction by the formic acid in H2SO4 solutions in the presence of Pd/SiO2 catalysts differing in the size of the active metal nanocrystallites. The increase of Pd dispersion degree is shown to lead to the reduction of the catalyst specific activity, that is, the catalysis centres located in the large crystallites are characterized by the higher activity. The increase of Pd percentage in SiO2 results in the reduction of the catalysis centre activity explained by the essential increase of HCOOH catalytic decomposition side reaction contribution as the number of the active centres in the catalyst grain increases. The obtained results are interpreted on the basis of the concepts about the energy inhomogeneity of the surface atoms as well as about the reaction mechanism and enable to make a conclusion that the size of Pd nanocrystallites is the important factor of the palladium catalyst selectivity when preparing U(VI) via the catalytic reduction by the formic acid

Abstract (Russian)

Исследованы кинетические закономерности каталитического восстановления U(VI) муравьиной кислотой в растворах H2SO4 в присутствии катализаторов Pd/SiO2, различающихся размером нанокристаллитов активного металла. Показано, что увеличение степени дисперсности Pd на носителе ведет к снижению удельной активности катализатора, т.е. центры катализа, расположенные на крупных кристаллитах, обладают более высокой активностью. Повышение процентного содержания Pd на SiO2 приводит к снижению активности центров катализа, что объясняется значительным возрастанием вклада побочной реакции каталитического разложения НСООН при увеличении числа активных центров в зерне катализатора. Полученные результаты интерпретируются на основе представлений об энергетической неоднородности поверхностных атомов, а также о механизме реакции и позволяют заключить, что размер нанокристаллитов Pd является важным фактором селективности палладиевых катализаторов при получении U(IV) путем каталитического восстановления муравьиной кислотой

Additional details

Additional titles

Original title (Russian)
Каталитическое восстановление У(VI) муравьиной кислотой в кислых растворах на палладиевых катализаторах

Publishing Information

Journal Title
Radiokhimiya
Journal Volume
50
Journal Issue
1
Journal Page Range
p. 41-46
ISSN
0033-8311
CODEN
RADKAU

Optional Information

Notes
10 refs., 4 figs., 4 tabs.