Ultrafast dynamics of chiral molecules in gas phase
Description
Chirality is a geometric property that characterizes objects that cannot be superposed on their mirror image. Our hands are an emblematic example of this, since they exist in two different forms, right and left. While chirality is observed at all scales in the universe, it plays a particularly important role in chemistry. A chiral molecule and its mirror image can react differently with their environment and be therapeutic or toxic. These effects obviously have immense repercussions on the animal and plant kingdom. It then becomes clear that it is essential to study precisely the dynamics of chiral chemical reactions. In this thesis, we studied the ultrafast dynamics of chiral molecules by laser sources of femtosecond duration (10-15 s). Molecular chirality is generally difficult to detect, so we have used a recent technique, circular photoelectron dichroism (PECD), to generate a very important chiral signal. We have thus observed ultrafast molecular dynamics at the attosecond scale (10-18 s), and highlighted relaxation and ionization dynamics never observed before. In parallel to these time-resolved studies, we have developed several experiments using a new high repetition rate, high mean power Yb fiber laser. We have developed a new method, by extending the PECD, that has allowed us to measure the composition of chiral samples quickly and accurately. Finally, we have developed an ultra-short XUV beamline with very high brightness (∼2 mW). This source, coupled with a photoelectron and photoion coincidence detector, will be used to study chiral recognition mechanisms. (author)
Abstract (French)
La chiralite est une propriete geometrique caracterisant les objets qui ne sont pas superposables a leur image dans un miroir. Nos mains en sont un exemple emblematique, puisqu'elles existent sous deux formes differentes droite et gauche. Si la chiralite s'observe a toutes les echelles de l'univers, elle joue un role particulierement important en chimie. Une molecule chirale et son image miroir peuvent reagir differemment avec leur environnement et etre therapeutiques ou toxiques. Ces effets ont evidemment d'immenses repercussions sur le regne animal et vegetal. Il apparait alors clairement qu'il est essentiel d'etudier precisement les dynamiques des reactions chimiques chirales. Dans cette these, nous avons etudie les dynamiques ultrarapides de molecules chirales par des sources lasers de duree femtosecondes)(10-15 s). La chiralite moleculaire etant generalement difficile a detecter, nous avons ici utilise une technique recente, le dichroisme circulaire de photoelectrons (PECD) qui permet de generer un signal chiral tres important. Nous avons ainsi observe des dynamiques moleculaires ultrarapides jusqu'a l'echelle attoseconde (10-18 s), et mis en avant des dynamiques de relaxation et d'ionisation encore jamais observees. Parallelement a ces etudes resolues en temps, nous avons developpe plusieurs experiences employant une nouvelle source laser Yb fibree a haute cadence et grande puissance moyenne. Nous avons developpe une nouvelle methode, par extension du PECD, qui nous a permis de mesurer la compositions d'echantillons chiraux rapidement avec une grande precision. Enfin, nous avons developpe une ligne de lumiere XUV ultrabreve de tres haute brillance (∼2mW). Cette source, couplee a un detecteur de photoelectrons et photoions en coincidence, servira a etudier les mecanismes de reconnaissance chirale
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Additional details
Additional titles
- Original title (French)
- Dynamiques ultrarapides de molecules chirales en phase gazeuse
Publishing Information
- Imprint Pagination
- 281 p.
- Report number
- FRCEA-TH--13619
INIS
- Country of Publication
- France
- Country of Input or Organization
- France
- INIS RN
- 53017502
- Subject category
- S71: CLASSICAL AND QUANTUM MECHANICS, GENERAL PHYSICS; S42: ENGINEERING;
- Resource subtype / Literary indicator
- Thesis
- Descriptors DEI
- ACCURACY; CHIRALITY; DYNAMICS; HARMONIC GENERATION; LASERS; RELAXATION
- Descriptors DEC
- FREQUENCY MIXING; MECHANICS; PARTICLE PROPERTIES
Optional Information
- Notes
- 216 refs.; Available from the INIS Liaison Officer for France, see the INIS website for current contact and E-mail addresses