Published March 2, 2022 | Version v1
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Experimental and numerical study of out-of-equilibrium properties in the warm dense matter regime of metals at the femtosecond timescale

Description

The irradiation of materials using a femtosecond infrared laser brings matter in the so called warm dense matter regime, a frontier between solid state physics and plasma physics. At such a short timescale, an out-of-equilibrium situation occurs, where a great amount of energy is deposited on electrons, while the ions remains cold. This out-of-equilibrium regime may induce strong changes in the properties of the matter. This study focus on two different metals in the warm dense matter regime, copper and molybdenum. These metals have been studied experimentally using time-resolved X-ray absorption near edge spectroscopy (XANES), and numerically using ab initio simulations and hydrodynamics simulations. These simulations allow us to study matter respectively at the atomic scale through the electronic and ionic structures, and to the macroscopic scale by describing the behaviors of electrons and ions subsequent to an energy deposition. Amongst others, these three tools have been used to study copper extensively in the out-of-equilibrium warm dense matter regime. In particular, a diagnostic for the electronic temperature in copper have been developed, based on XANES spectroscopy near the L3 edge and ab initio simulations. Using these results, we studied the dynamics of the electron temperature in laser-heated warm dense copper at the femtosecond timescale, and highlighted that, beyond a certain laser flux, the electron energy transport transport is dominated by thermal diffusion rather than ballistic electron transport. Then, we transposed the methodology to study warm dense matter on the molybdenum, chosen to be the prototype for the study of transition metals in this regime. Hydrodynamics simulations allow us to estimate the typical thermodynamical conditions of molybdenum after a femtosecond laser pulse interaction. Ab initio simulations have then be conducted on warm dense molybdenum. Specifics features in the XANES spectra near the L3 edge of molybdenum have been identified, linked to the electronic and atomic structures, and their changes in the warm dense matter regime correlated to the temperature and density conditions. Finally, a preliminary XANES experiment conducted on warm dense molybdenum showed that the cold XANES spectra is in good agreement with the results of the ab initio simulations. Moreover, it also showed that it is possible to observe the changes in the spectra of molybdenum expected by the simulations in the warm dense regime. (author)

Abstract (French)

L'irradiation de materiaux par un faisceau laser infra-rouge de duree femtoseconde permet de porter la matiere dans le regime dense et tiede, frontiere entre la physique du solide et la physique des plasmas. A une echelle de temps aussi courte, on provoque une situation hors-equilibre thermique, ou une grande quantite d'energie est deposee dans les electrons tandis que les ions restent froids. Ce fort desequilibre peut alors provoquer de grandes modifications des proprietes de la matiere. L'etude presentee ici se penche sur deux metaux differents dans le regime dense et tiede hors-equilibre, le cuivre et le molybdene. Ces metaux ont ete etudies experimentalement en utilisant la spectroscopie d'absorption des rayons X pres des seuils (XANES) resolue en temps, ainsi que des simulations numeriques dites ab initio et hydrodynamiques. Ces dernieres permettent respectivement d'etudier la matiere a l'echelle atomique au travers des structures electronique et ionique, et a l'echelle macroscopique en decrivant le comportement des electrons et des ions suite a un depot d'energie. En utilisant ces trois outils (parmi d'autres), le cuivre a beaucoup ete etudie dans le regime dense et tiede hors-equilibre. Notamment, un diagnostic quantitatif de la temperature des electrons dans le cuivre a ete developpe dans le passe, base sur la spectroscopie XANES au seuil L3 et des simulations ab initio. Dans la continuite de ce resultat, nous avons etudie le transport de l'energie electronique dans le cuivre chauffe par laser a l'echelle femtoseconde, et mis en evidence que, au dela d'un certain flux laser, ce transport est domine par la diffusion thermique plutot que par le transport d'electrons balistiques. Ensuite, nous avons transpose la methodologie d'etude de la matiere dense et tiede sur le molybdene, choisi en tant que prototype de metal de transition pour les etudes dans ce regime. Des simulations hydrodynamiques nous ont permis d'estimer les conditions thermodynamiques caracteristiques du molybdene a la suite d'un chauffage par une impulsion laser femtoseconde. Ensuite, une batterie de simulations ab initio ont ete conduites. Elles ont permis d'identifier des motifs specifiques dans les spectres XANES au seuil L3 du molybdene, ses liens avec les structures electronique et atomique, et comment cela change dans le regime dense et tiede en fonction de la temperature et de la densite. Enfin, une experience preliminaire de spectroscopie XANES sur le molybdene dense et tiede nous a montre que le spectre froid du molybdene experimental est en tres bon accord avec les resultats des simulations ab initio. De plus, cette experience a aussi montre qu'il etait possible d'observer experimentalement les changements du spectre XANES attendus par les simulations sur le molybdene

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Original title (French)
Etude experimentale et numerique des proprietes hors-equilibre de metaux dans le regime dense et tiede a l'echelle femtoseconde

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Imprint Pagination
228 p.
Report number
FRCEA-TH--16103

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Notes
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