Published November 3, 2023 | Version v1
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ZSM-5 zeolites microstructure study and metal characterization for an optimized xenon adsorption

Description

Molten salt reactors are a class of nuclear fission reactors in which the coolant, which is also the fuel, is a mixture of molten salts. During its operation, fission products, such as krypton and xenon, are generated within the reactor and must be evacuated. Silver-loaded ZSM-5 zeolites have been identified as excellent materials to be used in a fixed bed column process because they have a high Xe capture capacity, but also a really high Xe/Kr selectivity. However, the ZSM-5 microstructure strongly influences silver insertion and the adsorption performance of materials. Moreover, the Ag-Xe interaction remains an open debate in the literature. In this work, the microstructure of ZSM-5 zeolites has been modified by desilication and finely characterized in order to study the evolution of porosity and structural defects. After incorporation of Ag by cation exchange, the adsorption performance of Xe of AgZSM-5 was investigated. To further study the Ag-Xe interaction, silver speciation was subsequently modified by different heat treatments and characterized by UV-Vis spectroscopy and X-ray adsorption. The silver speciation evolution could then be linked to the Xe adsorption performances of materials. Finally, the materials were used in a fixed bed column process, in which the good stability of Ag(at)ZSM-5 zeolites was tested. The atmosphere variation of the conditioning step also enables to optimize the process and highlight the role of the silver speciation in xenon adsorption. (author)

Abstract (French)

Les reacteurs a sels fondus sont une classe de reacteurs a fission nucleaire dans lequel le caloporteur, qui est aussi le combustible, est un melange de sels fondus. Au cours de son fonctionnement, des produits de fissions, tels que le krypton et le xenon, sont generes au sein du reacteur et doivent etre evacues. Pour cela, les zeolithes ZSM-5 echangees a l'argent ont ete identifiees comme etant d'excellents materiaux pour etre utilises dans un procede de colonne a lit fixe car ils presentent a la fois une capacite de capture du Xe elevee, mais egalement une excellente selectivite vis-a-vis du Kr. Cependant, la microstructure des ZSM-5 influence fortement l'insertion de l'argent et les performances d'adsorption des materiaux. Par ailleurs, l'interaction Ag-Xe reste un debat ouvert dans la litterature. Dans ces travaux de these, la microstructure de zeolithes ZSM-5 a ete modifiee par desilication et finement caracterisee afin de suivre l'evolution de la porosite et des defauts structuraux. Apres incorporation d'Ag par echange cationique, les performances d'adsorption du Xe des AgZSM-5 ont ete investiguees. Pour etudier plus en details l'interaction Ag-Xe, la speciation de l'argent a par la suite ete modifiee par differents traitements thermiques et caracterisee principalement par spectroscopie UV-Vis et adsorption de rayons X. Les evolutions de la forme de l'argent ont ensuite pu etre mises en lien avec les performances d'adsorption des materiaux. Enfin, les materiaux ont ete utilises dans un procede de colonne a lit fixe ou la bonne stabilite des Ag(at)ZSM-5 a ete testee. La variation de l'atmosphere de l'etape de conditionnement a permis d'optimiser le procede et de mettre en avant le role de de la speciation de l'Ag sur les performances d'adsorption du xenon

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Original title (French)
Etude de la microstructure de zeolithes ZSM-5 et caracterisation du dopant metallique pour un piegeage optimise du xenon

Publishing Information

Imprint Pagination
176 p.
Report number
FRCEA-TH--17141

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