Multidimensional phase spectroscopy of the attosecond molecular emission
Description
When a low-frequency laser pulse is focused to a high intensity into a gas, the electric field of the laser light may become of comparable strength to that felt by the electrons bound in an atom or molecule. A valence electron can then be 'freed' by tunnel ionization, accelerated by the strong oscillating laser field and can eventually recollide and recombine with the ion. The gained kinetic energy is then released as a burst of coherent XUV light which is spectrally organized as harmonics of the fundamental driving field frequency. In high-harmonic molecular spectroscopy, the recombining electron wave-packet probes the structure of the molecule and the dynamics occurring in the ion left after tunnel ionization. The XUV burst is imprinted with this information which can be retrieved through an accurate characterization of the amplitude, phase and polarization of the harmonics. In the case of small molecules as nitrogen and carbon dioxide, impulsive alignment allows to change the direction of recombination of the electron wave-packet with respect to the molecular axis. The XUV burst from the molecular sample should then be characterized both along the spectral dimension and the alignment angle one, and this for the two polarization components. In this report, we present a new experimental scheme to perform two-source interferometry to measure the phase of the emission in aligned molecules along the alignment angle dimension. We how a refined spatio-spectral analysis of the fringe patterns obtained with this very stable interferometer allows one to extend high-harmonic spectroscopy from short to long trajectories. We then show how the combination of this setup together with RABBIT gives access to a bidimensional (spectrum and alignment angle) phase map with no arbitrary constant. Finally comparing two-source interferometry with transient grating spectroscopy leads to inconsistent results that can be interpreted taking into consideration polarization effects. (author)
Abstract (French)
Une molecule soumise a un champ laser infra-rouge intense (dans la gamme des 10 14 W.cm-2) peut etre ionisee par effet tunnel. Le paquet d'ondes electroniques (POE) ainsi libere est alors accelere par le champ laser et, lorsqu'il repasse a proximite de l'ion parent, il a une certaine probabilite de se recombiner dans son etat fondamental. Lors de cette recombinaison, le POE libere son energie sous la forme d'un flash attoseconde (1as=10-18 s) de rayons XUV. Cette emission coherente est produite a chaque demi-cycle laser resultant en un train d'impulsions attosecondes. Dans le domaine spectral, ce train correspond a un spectre discret d'harmoniques de la frequence lasers. L'etape de recombinaison de l'electron avec l'ion parent peut etre consideree comme une sonde de la structure des orbitales de valence moleculaires participant a la generation d'harmoniques et de la dynamique ayant lieu dans l'ion pendant l'excursion de l'electron dans le continuum. En caracterisant en amplitude, phase et polarisation, l'emission harmonique associee a cette recombinaison, il est possible de remonter a ces informations structurales et dynamiques avec une precision de l'ordre de l'Angstrom et une resolution attoseconde. En particulier, la phase de l'emission harmonique qui est difficile a caracteriser, encode des informations indispensables a la bonne comprehension des processus ayant lieu dans le milieu de generation. Nous presentons les principes et testons de nouvelles techniques permettant de caracteriser la phase de l'emission attoseconde suivant plusieurs dimensions a la fois et dans un laps de temps optimise. Dans une premiere partie, nous presentons une methode permettant de caracteriser rapidement la phase spectrale de l'emission harmonique, fondee sur un modele en champ fort de la photoionisation a deux couleurs (RABBIT). Nous introduisons ensuite une nouveau dispositif interferometrique a deux sources, permettant de mesurer les variations de phase de l'emission attoseconde induites par l'excitation d'un paquet d'ondes rotationnelles ou vibrationnelles. Ce dispositif tres stable, compact et sobre energetiquement repose sur l'utilisation d'un element optique de diffraction (DOE) binaire. Apres avoir qualifie notre dispositif par des simulations numeriques et des experiences preliminaires, nous montrons qu'il est si sensible qu'il permet de mesurer les variations de phase en fonction du parametre d'excitation pour differentes trajectoires electroniques dans le continuum. Pour l'azote et le dioxyde de carbone, les mesures experimentales montrent des variations de phase tres differentes pour les deux premieres trajectoires electroniques. Ce DOE est ensuite utilise pour mesurer la phase de l'emission harmonique dans les molecules alignees dans les memes conditions experimentales que le RABBIT. Les deux experiences menees successivement donnent des resultats compatibles que nous combinons par deux methodes differentes: le CHASSEUR et le MAMMOTH. Enfin, nous proposons de combiner le DOE avec un reseau transitoire pour caracteriser simultanement la phase de l'emission attoseconde moleculaire suivant deux axes de polarisation differents. Ces differentes techniques de mesure de phase nous ont permis d'etudier precisement l'emission harmonique suivant differentes dimensions (angle d'alignement, intensite de generation, trajectoire electronique) et d'en tirer de nouvelles informations sur le mecanisme de generation dans les molecules
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Restricted
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Additional details
Additional titles
- Original title (French)
- Spectroscopie de phase multi-dimensionnelle de l'emission attoseconde moleculaire
Publishing Information
- Imprint Pagination
- 200 p.
- Report number
- FRCEA-TH--7122
INIS
- Country of Publication
- France
- Country of Input or Organization
- France
- INIS RN
- 53017526
- Subject category
- S74: ATOMIC AND MOLECULAR PHYSICS;
- Resource subtype / Literary indicator
- Thesis
- Descriptors DEI
- DIPOLES; DYNAMICS; ELECTRIC FIELDS; ELECTRONS; INTERFEROMETRY; KINETIC ENERGY; LASERS; POLARIZATION; VALENCE
- Descriptors DEC
- ELEMENTARY PARTICLES; ENERGY; FERMIONS; LEPTONS; MECHANICS; MULTIPOLES
Optional Information
- Notes
- 202 refs.; Available from the INIS Liaison Officer for France, see the INIS website for current contact and E-mail addresses