Published February 1984 | Version v1
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Dissolution of unirradiated UO2-pellets in nitric acid

Description

Cinetics of dissolution of UO2-pellets in nitric acid and the gaseous reaction products, N2O, NO, NO2 are determined for different temperatures and acid concentrations. NO2:NO ratio increases with temperature and nitrate concentration. The amount of N2O formed increases with temperature and acid concentration. At 900C and dissolution in 12 m nitric acid 1l weight-% of UO2 are dissolved forming N2O. The oxidation of UO2 takes place on the crystal surface or at the interface UO2/HNO3. U(IV)-ions cannot be detected in the solution. The nitrous acid resulting from reduction of HNO3 or the species which is in equilibrium with nitrous acid e.g. the nitrosyl-ion is responsible for UO2-oxidation. (orig./PW)

Availability note (English)

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Abstract (German)

Bei der Aufloesung von UO2-Pellets in Salpetersaeure werden die Loesegeschwindigkeit, sowie die gasfoermigen Reaktionsprodukte N2O, NO, NO2 in Abhaengigkeit von der Temperatur und der Saeurekonzentration gemessen und hieraus Rueckschluesse auf den Reaktionsmechanismus sowie Folgerungen auf das Verhaeltnis von NO2:NO bei anderen Oxidationsreaktionen der waessrigen Salpetersaeure gezogen. Das NO2:NO-Verhaeltnis nimmt mit steigender Nitratkonzentration und steigender Temperatur zu. Mit steigender Loesetemperatur und Saeurekonzentration nimmt der Anteil des N2O zu, und zwar betraegt der prozentuale Anteil des UO2, welcher unter N2O-Bildung geloest wird, bei Aufloesung in 12 molarer Saeure bei 900C ca. 16%. Zum Reaktionsmechanismus wird gefunden, dass die Oxidation des UO2 am Gitter stattfindet. In der Loesung koennen keine U(IV)-Ionen nachgewiesen werden. Nicht die Salpetersaeure, sondern die salpetrige Saeure bzw. eine mit ihr im Gleichgewicht stehende Verbindung des dreiwertigen Stickstoffs, wie z.B. das Nitrosylion, ist fuer die Oxidation des UO2 verantwortlich. (orig./PW)

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Original title (German)
Aufloesung unbestrahlter UO

Publishing Information

Imprint Pagination
197 p.
Report number
KFK--3673

Optional Information

Notes
With 140 refs.
Secondary number(s)
PWA--94/83.