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AbstractAbstract
[en] The Significant Structures Theory (SST) by Eyring was successfully used to predict the equation of state in the liquid range for a variety of materials, including UO2. However, all these applications assumed that the liquid evaporates congruently i.e. the composition of the vapor phase is identical to that of the condensed phase. In this paper, an attempt is made to apply SST to non-congruently evaporating materials, using hypo-stoichiometric urania as an example. To this end, additional hypotheses to those of the original SST must be made. In the SST, it is assumed that the partition function of the liquid can be expressed by suitably combining that of 'solidlike molecules', and of 'gaslike molecules'. In the present work, starting from the fact that non-stoichiometry of solid urania is connected with lattice defects (e.g. oxygen interstitials or oxygen vacancies), it is assumed that a simple oxygen defect model can be extrapolated into the liquid state. Thus, the solidlike partition function includes a defect term, which determines the O/U; the defect concentration depends on the absolute activity of oxygen. The gaslike partition function allows for UO(g) and UO2(g), the ratio depending also on the oxygen activity. The parameters of the theory are selected such as to obtain agreement with experimental data at the melting point. The physical requirement that the difference between liquid and gas disappears at the critical temperature necessitates an adjustment of the solidlike partition function at high temperatures. (orig.)
[de]
Die Theorie der signifikanten Strukturen (SST) von Eyring wurde erfolgreich zur Vorhersage der Zustandsgleichung im fluessigen Bereich einer Vielzahl von Stoffen, einschliesslich UO2, verwendet. Alle diese Anwendungen gingen jedoch davon aus, dass die Fluessigkeit kongruent verdampft, d.h., dass die Zusammensetzung der Gasphase identisch mit der der kondensierten Phase ist. In dieser Abhandlung wird die Anwendung der SST auf nicht-kongruent verdampfende Stoffe versucht, wobei hypo-stoechiometrisches Uran als Beispiel verwendet wird. Zu diesem Zweck mussten zusaetzliche Hypothesen zu denen der urspruenglichen SST gemacht werden. Bei der SST wird angenommen, dass die Verteilungsfunktion der Fluessigkeit durch geeignete Kombinierung der von 'festkoerperartigen Molekuelen' und der von 'gasartigen Molekuelen' ausgedrueckt werden kann. Ausgehend von der Tatsache, dass Nicht-Stoechiometrie von festem Uran mit Gitter-Defekten (d.h. Sauerstoff-Zwischengitterpositionen oder Sauerstoff-Leerstellen), wird in der vorliegenden Arbeit angenommen, dass ein einfaches Modell der Sauerstoff-Defekte in den fluessigen Zustand extrapoliert werden kann. Auf diese Weise enthaelt die festkoerperartige Verteilungsfunktion einen Defekt-Term, welcher das O/U bestimmt; die Konzentration der Defekte ist von der absoluten Aktivitaet von Sauerstoff abhaengig. Die gasartige Verteilungsfunktion laesst UO(g) und UO2(g) zu, wobei das Verhaeltnis ebenfalls von der Sauerstoff-Aktivitaet abhaengt. Die Parameter der Theorie sind so gewaehlt, dass beim Schmelzpunkt Uebereinstimmung mit den experimentellen Daten herrscht. Die physikalische Forderung nach einem Verschwinden des Unterschieds zwischen Fluessigkeit und Gas bei der kritischen Temperatur macht eine Korrektur der festkoerperartigen Verteilungsfunktion bei hohen Temperaturen erforderlich. (orig.)Primary Subject
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Source
1979; 19 p; International symposium on thermodynamics of nuclear materials; Juelich, Germany, F.R; 29 Jan - 2 Feb 1979; IAEA-SM--236/17
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Miscellaneous
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