Die vorliegende Arbeit beschaeftigt sich sowohl mit der metallorganischen Chemie des Plutoniums als auch mit der einiger Lanthanide. Fuer den Fall des Plutoniums wird die Umsetzung von Cs₂PuCl₆ mit vier Aequivalenten KCp untersucht. In der Reihe Sm, Gd, Dy und Er werden Verbindungen des Typs Cp₂LnX sowie die Basenaddukte mit Acetonitril untersucht. Der Ligand X durchlaeuft dabei die Reihe Cl, N₃, NCS und NCO. Neben dem thermischen wird insbesondere das schwingungsspektroskopische Verhalten studiert. Des weiteren wird der Einfluss einer veraenderten Ligandsphaere auf das optische Spektrum diskutiert. Die Darstellung der adduktfreien Verbindungen erfolgt ueber eine in der Literatur bisher nicht beschriebene Dreikomponenten-Reaktion. Erstmalig werden an metallorganischen Verbindungen der Lanthanide Kraftkonstanten-Rechnungen durchgefuehrt. Alle Verbindungen mit Ausnahme der Cp₂LnCl-Verbindungen werden im Rahmen dieser Arbeit erstmalig dargestellt. (orig.)