Die Freigabe von Gebaeudestrukturen kerntechnischer Anlagen, in denen mit Kernbrennstoffen umgegangen wurde, ist durch einen zunehmenden Einsatz von In-situ-Messverfahren gekennzeichnet. Gegenueber der ueblichen Vorgehensweise, Probenahme, mechanische Probenaufbereitung, chemischer Probenaufschluss und Laboranalyse, sind In-situ-Messverfahren je nach der Groesse der Mittelungsflaeche repraesentativer und kostenguenstiger. Als In-situ-Verfahren fuer die Beurteilung von Kontaminationen durch die Schwermetalle Uran, Thorium oder Plutonium wurden bisher Kontaminationsmonitore und die In-situ-Gammaspektrometrie eingesetzt. Beide Verfahren liefern nach einer Kalibrierung Informationen aus unterschiedlichen Tiefen eines Messobjektes, aus denen mit Hilfe von Zerfallsdaten die flaechenbezogene bzw. die spezifische Aktivitaet der Radionuklide ermittelt werden kann. Das vorgestellte Verfahren der In-situ-Roentgenfluoreszenzspektrometrie bestimmt die Konzentration von Uran, Thorium oder Plutonium direkt, d.h., ohne Umweg ueber die Bestimmung der spezifischen Aktivitaet der Nuklide (Kontaminanten) im Messobjekt. Die mit dem Verfahren erfasste Schichtdicke betraegt in Beton ca. 4 cm. Die Mittelungsflaeche ist mit der von Kontaminationsmonitoren vergleichbar. Wichtige Ergebnisse der Untersuchungen sind: die um mehr als eine Groessenordnung hoehere Sensitivitaet des Verfahrens gegenueber der gammaspektrometrischen Bestimmung von ²³⁸U ueber ²³⁴Th oder von ²³²Th ueber ²²⁸Ra (²²⁸Ac), die Unterschreitung der Freigabewerte fuer Uran- und Thorium, durch die Nachweisgrenzen des Verfahrens und, die Erfassung eingedrungener und verdeckter Kontamination in Beton am Beispiel des Urans. Fuer den Nachweis von Plutoniumkontaminationen werden Bedingungen formuliert und Empfehlungen gegeben. Die Anwendung des Verfahrens erfolgte an uran- und thoriumkontaminierten Betonstukturen. (orig.)