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AbstractAbstract
[en] This work is related to the question of the geological deep repository of high-level waste glass. These wastes include fission products and minor actinides, elements which can be simulated by rare earths. As new glass compositions could enable increased rare earth concentrations, it is crucial to know and understand rare earth impact on glass structure on the one hand, and on glass alteration kinetics or their incorporation into an altered layer. This work studied simplified borosilicate glasses in order to limit synergetic effects between rare earths and other elements. Various complementary techniques were used to characterize pristine and altered glasses (solid-high resolution NMR, Raman spectroscopy, fluorescence, SIMS, SAXS). Firstly, the structural role of a rare earth is discussed and is compared to a calcium cation. The local environment of rare earths is also probed. Secondly, rare earth (nature and concentration) impact on several alteration regimes was studied (initial rate, rate drop). Then, after alteration, rare earth elements being retained within the altered layer, the structural impact of rare earth elements (and their local environment) in this alteration layer was also investigated. (author)
[fr]
Ce travail s'inscrit dans la problematique du stockage en formation geologique profonde des verres borosilicates de confinement des dechets de Haute Activite a Vie Longue (HAVL). Ces derniers contiennent des produits de fission et actinides mineurs issus des combustibles uses. Les terres rares font partie des produits de fission et peuvent simuler les actinides mineurs. De nouvelles formulations de verres pourraient conduire a une augmentation des teneurs en produits de fission. Dans ces conditions, il est particulierement important de bien connaitre a la fois l'influence des terres rares sur la structure du verre, que leur evolution au cours de l'alteration par l'eau et leur influence sur les cinetiques d'alteration du verre. Cette etude porte sur des verres borosilicates simplifies afin de limiter les effets de synergie entre les terres rares et d'autres elements. Differentes approches complementaires ont ete mises en oeuvre pour caracteriser le verre sain et les pellicules d'alteration (RMN haute resolution solide, spectroscopie Raman, fluorescence, SIMS, diffusion des RX aux petits angles ...). Le role structural de la terre rare est dans un premier temps discute et a ete compare a celui du calcium. L'environnement local des terres rares a egalement ete sonde. Dans un deuxieme temps, l'effet des terres rares (nature et concentration) a ete observe sur differents regimes d'alteration (vitesse initiale et chute de vitesse). Enfin, suite a l'alteration, les terres rares etant retenues au sein de la couche alteree, l'impact structural des terres rares (et leur environnement local) au sein de cette pellicule a aussi ete investigueOriginal Title
Effet des terres rares sur la structure et l'alteration des verres borosilicates
Primary Subject
Source
12 Sep 2012; 251 p; [210 refs.]; Available from the INIS Liaison Officer for France, see the 'INIS contacts' section of the INIS-NKM website for current contact and E-mail addresses: http://www.iaea.org/INIS/contacts/; Physique et Chimie des Materiaux
Record Type
Report
Literature Type
Thesis/Dissertation
Report Number
Country of publication
Reference NumberReference Number
INIS VolumeINIS Volume
INIS IssueINIS Issue
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