Ces travaux de recherche s'inscrivent dans le cadre des etudes de faisabilite du stockage du dioxyde de carbone en couches geologiques profondes, et portent plus particulierement sur l'evolution des proprietes de confinement de roches-couvertures de type argilite, soumises a des fluides enrichis en CO₂. Pour ce faire, les argilites de Tournemire (Aveyron, France) ont ete utilisees comme roches analogues, apres avoir identifie leurs possible points de faiblesse vis-a-vis du stockage, a savoir leur mineralogie, la presence de fissures naturelles remplies de calcite et la presence d'interfaces ciment/argilite attendues au niveau des puits d'injection rebouches. Le montage experimental de type 'diffusion a travers' a ete adapte pour permettre d'estimer (i) la possible modification des parametres de transport diffusif enregistres, avant et apres attaque acide, pour les differents traceurs radioactifs (tritium et chlore-36) et non-radioactifs (deuterium et bromure) utilises pour caracteriser les echantillons d'argilite de Tournemire et de pвte de ciment et (ii) l'evolution des compositions chimiques des solutions contenues dans les reservoirs amont et aval des cellules de diffusion au cours des attaques acides. Enfin, l'analyse des solides a ete realisee pour partie par MEB-EDS, μTomographie-X et DRX. Tout d'abord, pour l'ensemble des echantillons etudies, les valeurs des parametres de transport determinees avant attaque acide (coefficient de diffusion effectif et porosite) sont coherentes avec celles de la litterature. En outre, il apparait que tous les materiaux ont fortement reagi aux attaques acides. Ainsi, les argilites ont vu leurs parametres de diffusion augmenter jusqu'a un facteur deux, notamment pour les traceurs anioniques, et ce, quelque soit la proportion de mineraux carbonatees presents initialement dans les echantillons d'argilite. Les observations post-mortem ont permis l'identification d'une zone de dissolution des mineraux carbonates en leur au sein, mais dont l'extension (400 μm au maximum) ne peut a elle seule expliquer cette importante degradation des proprietes de confinement. Seuls des phenomenes non observables a l'echelle d'investigation, tels des effets de digitation au sein du reseau poreux pourraient en etre a l'origine. Par ailleurs, les echantillons d'argilites recoupes par des fissures naturelles ont systematiquement developpe des courts-circuits hydrauliques, qui s'expliquent par la mise en place d'un processus de chenalisation preferentielle au sein meme de la fissure, observe au MEB-EDS et par μTomographie X. De plus, les materiaux cimentaires ont vu leurs proprietes de confinement ameliorees, et ce, plus le fluide d'attaque etait proche de la neutralite. Ceci est lie a l'apparition d'une croute de calcite d'environ 30 μm d'epaisseur, situe a l'avant d'une zone de dissolution, dont l'epaisseur est proportionnelle a la quantite d'acide en solution. Cette croute impermeable, obstruant la porosite, serait responsable de la diminution des parametres de diffusion, observee a l'echelle de l'echantillon, ainsi que le reproduisent les simulations numeriques. Enfin, les interfaces ciment/argilites n'ont pas revele de changement de leurs proprietes de confinement a l'echelle globale, la degradation des argilites etant compense par l'aggradation du ciment via la formation de cette croute de calcite