Dans cette these nous proposons une strategie de modelisation integree, basee a la fois sur des approches quantiques d'analyse (decomposition de l'energie d'interaction et topologie de la liaison chimique) et des approches classiques de simulations de dynamique moleculaire pour l'etude de complexes d'elements-f. Dans une premiere partie, nous introduisons les differentes methodes de chimie quantique adaptees a l'etude des elements-f et les utilisons pour le calcul d'optimisation de geometrie et d'energie d'interaction sur le systeme modele [M-(OH₂)]^m+ ou M est un cation metallique lanthanide ou actinide. Nous utilisons ensuite des techniques d'analyse de decomposition de l'energie d'interaction afin de quantifier la nature physique de l'interaction metal-ligand en fonction des differentes contributions energetiques. Par ailleurs ces differentes contributions seront utilisees pour la parametrisation des champs de forces polarisables AMOEBA et SIBFA. Dans un deuxieme temps, a partir des geometries optimisees, nous etablirons des courbes de dissociation diabatique de reference a haut niveau de calcul theorique afin de prendre en compte l'aspect multi-reference des structures electroniques des complexes en jeu. Ces courbes seront utilisees pour la parametrisation du champ de forces AMOEBA. Nous proposons ensuite un protocole de validation des parametres en trois etapes ainsi qu'une premiere application qui est le calcul de l'energie libre d'hydratation de Gibbs des cations d'elements-f. Nous apportons de plus une extension du potentiel SIBFA a des cations trivalents et tetravalents lanthanides et actinides. Enfin dans une derniere partie, nous utilisons des outils d'analyse topologique de la liaison chimique covalente (ELF) et non covalente (NCI) afin d'investiguer la nature des interactions en jeu, d'une part dans des systemes modeles et d'autre part sur un complexe reel de Gadolinium(III). Le but de cette these est de developper et d'employer differentes approches theoriques afin de pouvoir discriminer entre eux les differents cations lanthanides et actinides. En effet, bien qu'ayant des proprietes physico-chimiques tres proches, ceux-ci presentent neanmoins un caractere selectif que nous voulons a terme expliquer et prevoir