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Assan, Sabina
Universite de Versailles-Saint-Quentin-En-Yvelines, Batiment Buffon, 55 Avenue de Paris, 78000 Versailles (France); Universite de Paris-Saclay, Espace Technologique Bat. Discovery - RD 128, 2e et, 91190 Saint-Aubin (France); CEA, DRF-LSCE (France)2017
Universite de Versailles-Saint-Quentin-En-Yvelines, Batiment Buffon, 55 Avenue de Paris, 78000 Versailles (France); Universite de Paris-Saclay, Espace Technologique Bat. Discovery - RD 128, 2e et, 91190 Saint-Aubin (France); CEA, DRF-LSCE (France)2017
AbstractAbstract
[en] Methane has the second largest contribution to global radiative forcing impact of anthropogenic greenhouse gases. Since 2007 its atmospheric growth rate, after a period of stability, has again been rising rapidly. Anthropogenic methane emissions hold a large mitigation potential, promoting efforts to curb emissions in accordance with the Paris Agreement. However, the considerable uncertainties regarding methane contributors, drivers and emission estimates even at local scales, hinder the effective implementation of methane mitigation strategies. While many approaches have been established to measure total methane fluxes, the partitioning and characterisation of methane sources by region and processes still need to be better constrained. This thesis presents practical methods for characterising different CH4 sources in ambient air measurements at industrial sites, as well as developing more targeted tools. The first chapter focuses on improvements to a CRDS instrument that is commonly deployed for CH4 and δ13CH4 field measurements. We propose a calibration scheme to correct for C2H6 interference on δ13CH4, and enable robust C2H6 measurements. The results of this work are then used to explore the added value gained when implemented on data from a natural gas compressor station, a site where high correlation of C2H6 and CH4 is expected. The second chapter continues the investigation of CH4 sources at the same site; with focus shifted towards the application and comparison of different source apportionment methods from time series analysis based on measurements of multiple species, some co-emitted with CH4. Here the CH4 and Volatile Organic Compounds (VOC) source contributions are explored through the use of isotopic analysis, receptor model analysis (PCA and PMF), metrological data and direct samples of natural gas. The third chapter applies a selection of the developed CH4 source apportionment methods to ambient measurements at biogenic CH4 sites in the Ile de France region and helps complete the survey of the most relevant anthropogenic CH4 sources. This thesis identifies and reports local δ13CH4 source signatures for livestock, wastewater, landfill and natural gas and studies their spatial and temporal variability to aid the constraint of emission inventories. Our findings suggest that source apportionment from δ13CH4 is robust, and adaptable to the majority of sites. Using a combination of tools is ideal for more specific source determination and for an understanding of long and short term variability. The work presented in this thesis offers example applications of these new tools to directed investigations of anthropogenic methane emissions and lays the foundation for future work in this field. (author)
[fr]
Le methane a la deuxieme plus grande contribution au forcage radiatif global des gaz a effet de serre anthropiques. Apres une periode de stabilite, son taux de croissance atmospherique a augmente rapidement depuis 2007. Les emissions anthropiques de methane ont un potentiel important d'attenuation ce qui encourage les efforts visant a reduire ses emissions conformement a l'accord de Paris. Toutefois, beaucoup d'incertitudes demeurent concernant la contribution de differentes sources de methane, les processus et les estimations des emissions, meme a une echelle locale; ce qui entrave la mise en oeuvre efficace des strategies d'attenuation du methane. Jusqu'a maintenant, de nombreuses etudes ont ete realisees pour mesurer les flux globaux de methane, la repartition et la caracterisation des sources de methane par region mais les processus doivent encore etre mieux determines. Cette these presente et applique des methodes pour caracteriser les differentes sources de CH4 presentes dans les mesures de l'air ambiant des sites industriels et developpe des outils cibles pour repondre a cette question. Le premier chapitre traite des ameliorations apportees a un instrument CRDS frequemment deploye pour les mesures de CH4 et de δ13CH4. Nous proposons un schema d'etalonnage pour corriger les interferences C2H6 sur δ13CH4 et permettre des mesures fiables de C2H6. Les resultats de ces travaux sont ensuite utilises pour explorer la valeur ajoutee sur les donnees de la mise en oeuvre de cette methode sur une station de compresseur de gaz naturel, ou une forte correlation de C2H6 et de CH4 est normalement attendue. Le deuxieme chapitre poursuit la caracterisation des sources de CH4 sur le meme site mais porte plus sur l'application et la comparaison des differentes methodes de repartition des sources. Les contributions des sources de CH4 et composes organiques volatils (COV) sont explorees selon la methode de l'analyse isotopique, de l'analyse des series temporelles multi-especes a l'aide de modeles source-recepteur (PCA et PMF), des donnees meteorologiques et des echantillons directs de gaz naturel. Le troisieme chapitre presente une utilisation des methodes de repartition des sources de CH4 sur les mesures ambiantes des sources de CH4 biogenique dans la region Ile de France et aide ainsi a completer l'etude des sources anthropiques de CH4 les plus pertinentes. Cette these identifie et documente les signatures en δ13CH4 de differentes sources de CH4 sur des environnements contrastes a proximite de fermes d'elevage intensif, de stations d'epuration des eaux usees, de decharges d'enfouissement des dechets ou encore de sites de compression du gaz naturel, et etudie leur variabilite spatiale et temporelle pour faciliter la contrainte des emissions. Les resultats obtenus suggerent que l'identification de differentes sources biogeniques et thermogeniques avec le δ13CH4 est robuste et adaptable a une grande diversite d'environnements. L'utilisation d'une combinaison d'outils est ideale pour etudier la variabilite a court terme et long terme. Cette these presente differentes utilisations de ces nouveaux outils pour diriger les investigations des emissions anthropiques de methane et sont la base pour de futurs travaux dans ce domaine. (author)Original Title
Vers une repartition amelioree des sources de methane anthropique
Primary Subject
Source
18 Dec 2017; 161 p; 117 refs.; Available from the INIS Liaison Officer for France, see the INIS website for current contact and E-mail addresses; Chimie Atmospherique
Record Type
Report
Literature Type
Thesis/Dissertation
Report Number
Country of publication
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