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AbstractAbstract
[en] Hydrogen is an attractive non-carbonaceous storable fuel. A promising approach for clean and sustainable hydrogen production is solar driven photoelectrochemical water-splitting. This project aims to modify the properties of TiO2 used as a photoanode, in order to enhance the photoelectrochemical hydrogen production. Designing TiO2 at the nanometric scale with nanotubes is an interesting way to enhance both its reactivity and spatial separation of photogenerated carriers. A co-alloying strategy was investigated. The large introduction of anions (N3-) and cations (Nb5+,Ta5+) in the lattice was found to be an efficient way to reduce the band gap energy of TiO2, allowing absorption of photons in the visible range. The annealing parameters under ammonia, used for the nitrogen doping, have been optimized. A parametric study on the pulsed laser deposition of co-catalysts (cobalt, nickel) on TiO2 NTs was performed. The chemical composition of the co-catalysts can be controlled with the background atmosphere used during the deposition. Under the optimal conditions determined after this study, a significant improvement of photoelectrochemical hydrogen production under both solar and visible light was reached. Combining the co-alloying approach and the co-catalysts deposition leads to tripling the hydrogen production under solar light. In order to have a better understanding of the mechanisms involved, more specific studies have been performed. (author)
[fr]
L'hydrogene s'avere etre un vecteur d'energie stockable et non carbone particulierement seduisant. Une approche prometteuse pour la production propre et durable d'H2 est la photoelectrolyse de l'eau. Ce projet vise a modifier les proprietes du TiO2 utilise comme photoanode dans une cellule photoelectrochimique, pour ameliorer la production d'H2 sous lumiere solaire. La nanostructuration du TiO2 sous forme de nanotubes (NTs) est un bon moyen d'ameliorer sa reactivite et la separation spatiale des charges. Une etude basee sur une strategie de co-alliage, consistant a introduire une grande quantite d'anions (N3-) et de cations (Nb5+,Ta5+) dopants, a permis de reduire l'energie de la large bande interdite du TiO2 et d'etendre son absorption au visible. Les parametres de traitement thermique sous ammoniac permettant le dopage a l'azote ont ete optimises. Une etude parametrique sur la decoration par ablation laser pulse de NTs de TiO2 avec des co-catalyseurs (cobalt, nickel) a ete realisee. En faisant varier l'atmosphere de depot, il est possible de controler la composition chimique des nanoparticules. Les conditions optimales de depot ont ete identifiees, menant a une amelioration considerable de la production photoelectrochimique d'H2 sous lumiere solaire et visible. En combinant l'approche de co-alliage et de depot de cocatalyseur, la production d'H2 sous lumiere solaire est triplee. Des etudes plus specifiques ont ete realisees afin de mieux comprendre les mecanismes mis en jeu. (auteur)Original Title
Conversion de l'energie solaire en carburant H2 par photoelectrolyse de l'eau sur des nanomateriaux hybrides a base de TiO2/nanoparticules / Conversion de l'energie solaire en carburant H2 par photoelectrolyse de l'eau sur des materiaux nanohybrides a base de TiO2/nanoparticules
Primary Subject
Source
17 Dec 2019; 255 p; 240 refs.; Available from the INIS Liaison Officer for France, see the INIS website for current contact and E-mail addresses; These Docteur de l'universite de Strasbourg, Discipline: Chimie, Specialite: Materiaux - Photoelectrochimie
Record Type
Miscellaneous
Literature Type
Thesis/Dissertation
Report Number
Country of publication
CHALCOGENIDES, CHEMICAL COATING, CORROSION PROTECTION, DEPOSITION, ELECTROCHEMICAL COATING, ELECTROLYSIS, ELECTRON SPECTROSCOPY, HYDRIDES, HYDROGEN COMPOUNDS, LYSIS, MATERIALS, NANOSTRUCTURES, NITROGEN COMPOUNDS, NITROGEN HYDRIDES, OXIDES, OXYGEN COMPOUNDS, PHOTOELECTRON SPECTROSCOPY, PLASMA, SEMICONDUCTOR JUNCTIONS, SPECTROSCOPY, SURFACE COATING, TITANIUM COMPOUNDS, TRANSITION ELEMENT COMPOUNDS
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