L'objectif de ce travail de these a ete d'elaborer et de caracteriser des membranes a matrice mixte polymere / reseau organometallique (MOF) destinees a la separation du CO₂ de l'air. La separation des gaz par les membranes denses en polymere est limitee par un compromis qu'il faut atteindre pour obtenir de fortes permeabilites et selectivites. Il est possible d'ameliorer les proprietes de separation au CO₂ des membranes en ajoutant a la matrice polymere des charges tres permeables et selectives, comme les MOF. Ces membranes sont appelees membranes a matrice mixte (MMM). L'utilisation d'une structure membranaire asymetrique plutot que dense permet egalement d'augmenter les permeabilites. Dans ce contexte, nous avons elabore des membranes asymetriques en Matrimid dans lesquelles nous avons disperse deux types de MOF d'origine commerciale, l'HKUST-1 et le ZIF-8 connus pour posseder de tres bonnes proprietes de separation du CO₂. L'HKUST-1 a rapidement ete abandonne car ses cristaux etaient de trop grandes tailles, et donc inadaptes a nos membranes. Il s'est tres vite avere que les membranes asymetriques preparees possedaient quelques micro-perforations sur leur peau dense qui anhilaient leurs proprietes de separation. Il a donc ete necessaire de les recouvrir d'une couche d'un second polymere. Pour ce faire, nous avons depose par pulverisation des copolymeres a bloc polyamide - polyether (Pebax de grades 2533 et 1657) qui sont connus pour posseder de bonnes permselecitives au CO₂. Afin de realiser des comparaisons avec les rares donnees disponibles dans la bibliographie, nous avons egalement teste un recouvrement par du poly(dimethyle siloxane) (PDMS). Cette technique ayant amelioree les proprietes de permselectivite des membranes, nous avons egalement teste l'influence de la presence du ZIF-8 dans la couche de recouvrement. Sa presence ameliore les permselectivites des membranes, et elle evite d'utiliser du ZIF-8 dans la membrane asymetrique ce qui reduit les couts de fabrication. La these a mis en evidence l'importance de la dispersion de la charge pour obtenir des membranes performantes. (auteur)