Ce memoire est consacre a l'etude de materiaux composites innovants du type Si/Intermetallique/Al/C utilises comme materiaux d'electrodes negatives pour les batteries lithium ion. L'objectif de ces travaux est d'optimiser un materiau de composition 20Ni-48Sn-20Si-3Al-9C ayant ete developpe auparavant pour obtenir les meilleures performances electrochimiques. Ce materiau se presente sous la forme de nanoparticules de silicium enrobees par une matrice submicrometrique. Plusieurs strategies ont ete mises en oeuvre: optimisation des teneurs en carbone et en silicium, influence de l'etat de surface du silicium sur les proprietes electrochimiques et remplacement de l'intermetallique Ni_3+xSn₄ par d'autres alliages: un compose zinc-aluminium Al_0,23Zn_0,77 et deux intermetalliques Cu₆Sn₅ et CoSn. Les composes intermetalliques ont ete synthetises par metallurgie des poudres et les materiaux composites par mecanosynthese. Les proprietes chimiques et structurales de ces materiaux ont ete determinees par microsonde de Castaing, diffraction des rayons X et microscopies electroniques. Les caracterisations electrochimiques ont ete realisees en demi-cellules (Swagelok et bouton) par cyclage galvanostatique et par voltametrie cyclique. Ce memoire detaille l'influence des parametres etudies sur les proprietes structurales. Une large etude a notamment ete menee sur l'influence des teneurs en carbone et en silicium sur l'obtention d'une matrice homogene, une condition necessaire pour atteindre de bonnes performances electrochimiques. Le meme type d'etude a ete mene sur l'influence de l'effet de surface du Si et la nature de l'alliage utilise. Il a par exemple ete montre de meilleurs resultats electrochimiques pour les intermetalliques presentant une reactivite moderee avec le silicium lors du broyage mecanique. Les meilleures performances ont ete obtenues pour la composition Ni_0.13Sn_0.15Si_0.26Al_0.04C_0.42. Ce composite presente une capacite de 650 mAh.g^-1 pendant 1000 cycles. L'utilisation d'un silicium carbone en surface ameliore la stabilite en cyclage de la SEI meme si son utilisation reste a optimiser. (auteur)