Le magnesium est un element de choix pour le stockage de l'hydrogene a l'etat solide en raison de sa grande abondance dans la croute terrestre et de ses fortes capacites de sorption massique et volumetrique de l'hydrogene. Cependant, la reaction de sorption souffre d'une cinetique lente et l'hydrure forme est trop stable pour des applications fonctionnant sous conditions ambiantes. Le premier probleme peut etre resolu en developpant des composites associant deux hydrures, MgH₂ et TiH₂, a l'echelle nanometrique. Ces materiaux sont synthetises par broyage mecanique sous atmosphere reactive. Cette technique permet la formation des nanocomposites et leur hydrogenation en une seule etape. De plus, ces materiaux peuvent etre produits a grande echelle pour les besoins des applications. Les travaux ont ete menes en trois parties: i) l'optimisation de la teneur en TiH₂ dans le systeme (1-y)MgH_2+yTiH₂. Ceci a ete accompli en ajustant la teneur en titane (0,0125 ≤ y ≤ 0,3 mole), tout en conservant une bonne cinetique, une reversibilite de l'hydrogene et une duree de vie utile. Les donnees montrent que la valeur y = 0,025 offre le meilleur compromis pour developper les proprietes les plus adequates; ii) l'extension a d'autres metaux de transition pour le systeme 0,95 MgH₂ + 0,05 TMHx (TM: Sc, Y, Ti, Zr, V et Nb), en evaluant la contribution de chaque additif sur la cinetique, sur la reversibilite de l'hydrogene et sur la duree de vie en cyclage; iii) la conception d'un dispositif de cyclage automatique capable de realiser des centaines de sorption/desorption dans le but de mesurer la duree de vie des hydrures metalliques. Le travail a ete effectue a l'aide de nombreuses methodes experimentales. Pour la synthese, le broyage reactif sous atmosphere d'hydrogene a ete principalement utilise. La structure cristalline et la composition chimique des nanomateriaux ont ete obtenues a partir de l'analyse par diffraction des rayons X (DRX). La taille et la morphologie des particules ont ete determinees par microscopie electronique a balayage et spectroscopie de rayons X a dispersion d'energie (SEM / EDS). Les proprietes thermodynamiques, cinetiques et cycliques de la sorption d'hydrogene ont ete determinees par la methode de Sieverts. (auteur)