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AbstractAbstract
[en] In this work, photoionization of atomic and molecular species in the gas phase is investigated with high-harmonic radiation. In a first part, electronic dynamics in the autoionization process of rare gases in studied with electron interferometry. This method gives access to the spectral phase of the transition to the autoionizing state, and allows the reconstruction of the entire autoionization dynamics. The ultrafast electronic dynamics, as well as the build-up of the celebrated asymmetric Fano profile, are observed experimentally for the first time. In a second part, photoionization of NO molecules in the molecular frame is used as a polarimeter to completely characterize the polarization state of high-harmonics. In particular, this method can address the challenging disentanglement of the circular and unpolarized components of the light. The experimental results, completed by numerical simulations, allow defining optimal generation conditions of fully circularly-polarized harmonics for advanced studies of ultrafast dichroisms in matter. (author)
[fr]
Cette these s'interesse a la photo-ionisation de systemes atomiques et moleculaires en phase gazeuse a l'aide d'harmoniques d'ordre eleve, un rayonnement coherent dans le domaine de l'extreme ultraviolet (10-100 eV) sous la forme de trains d'impulsions attosecondes (1 as = 10-18 s). Dans un premier temps, les dynamiques electroniques au cours de l'auto-ionisation de gaz rares sont etudiees par interferometrie electronique. L'auto-ionisation resulte de l'interference entre un chemin d'ionisation direct et un chemin resonant pour lequel l'atome reste transitoirement piege dans un etat excite. L'amplitude de la transition associee a ces processus est accessible via des experiences de photo-ionisation dans le domaine spectral (sur synchrotron par exemple), mais ce n'est pas le cas de la phase qui est pourtant essentielle a la comprehension de la dynamique electronique. Nous avons developpe plusieurs methodes interferometriques afin de mesurer la phase spectrale associee aux transitions electroniques vers des resonances de Fano dans les gaz rares. A partir des informations dans le domaine spectral, nous avons reconstruit pour la premiere fois la dynamique d'auto-ionisation ultra-rapide dans le domaine temporel et observe les interferences electroniques donnant lieu au profil de raie asymetrique. Dans un second temps, la photo-ionisation de molecules de NO est etudiee dans le referentiel moleculaire et utilisee comme un polarimetre afin de caracteriser completement l'etat de polarisation du rayonnement harmonique, et en particulier de distinguer la partie du rayonnement polarisee circulairement d'une eventuelle partie depolarisee. Nous presentons les resultats des mesures de polarimetrie moleculaire dans le cas de la generation d'harmoniques par un champ a deux couleurs polarisees circulairement en sens oppose. Ces etudes, completees par des simulations numeriques, permettent de proposer des conditions optimales de generation de rayonnement harmonique polarise circulairement et contribuent a ouvrir la voie vers des etudes de dichroisme circulaire ultrarapide dans la matiereOriginal Title
Etude de dynamiques de photoionisation resonante a l'aide d'impulsions attosecondes
Primary Subject
Source
18 Dec 2017; 299 p; 244 refs.; Available from the INIS Liaison Officer for France, see the INIS website for current contact and E-mail addresses; Milieux Dilues et Optique Fondamentale
Record Type
Report
Literature Type
Thesis/Dissertation
Report Number
Country of publication
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