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AbstractAbstract
[en] Negative electrodes of lithium-ion batteries are mainly based on graphite, because of their good electrochemical properties. Unfortunately, intercalation kinetics, aging phenomena and lithium transport through active material and electrode porosity decay the optimal and homogeneous operations of this electrode. Origins of these limits are investigated in this work thanks to a porous electrode model. A sensitivity study indicates that preponderant model parameters are related to the kinetics and lithium transport in solid and liquid phases. The model is experimentally validated at a cell scale and predicts the appearances of lithium heterogeneities during the graphite lithiation. They are correlated to the staged shape of the graphite equilibrium potential. Modeling additional inhomogeneity sources, especially particle distribution, amplifies these heterogeneities and decrease drastically cell performance. In a first approach, an operando measure of the local lithiation state confirms this heterogeneity aspect during operations. In a second part, data of cycled and calendar aged graphite-NMC cell validates different aging models. The growth of the passive layer on the graphite surface (SEI) explains the cyclable lithium loss on its own. SEI heterogeneities are negligible in the porous model as opposition to experimental finding. Capacity recoveries and sudden loss are explained respectively via a SEI dissolution mechanism and lithium-plating correlated to the degradation of the electrode transport properties. (author)
[fr]
L'electrode negative des batteries lithium-ion est communement en graphite. Bien qu'ayant une capacite specifique interessante, le vieillissement, la cinetique d'intercalation et le transport du lithium a la fois dans le materiau actif et les porosites de l'electrode limitent son fonctionnement optimal et homogene. Dans ce travail de these, les mecanismes a l'origine de ces limites sont explicites grace a un modele multi-physique de type electrode poreuse.Une etude de sensibilite des parametres du modele a montre l'importance des parametres lies a la cinetique d'intercalation et au transport du lithium en phase solide et liquide. L'exploitation du modele, valide experimentalement, montre que, lors du fonctionnement de l'electrode, les apparences d'heterogeneite de lithiation sont correlees a la forme particuliere du potentiel d'equilibre du graphite vis-a-vis de son taux de lithiation. La modelisation de la distribution de taille des particules, amplifie grandement ces heterogeneites et degrade fortement la performance globale de l'electrode. En premiere approche, une mesure operando de la distribution des etats de lithiation confirme l'aspect heterogene du fonctionnement de l'electrode.Les donnees des performances en cyclages et en calendaire de cellules graphite-NMC ont permis de construire differents modeles de vieillissement de l'electrode. La croissance de la couche de passivation (SEI) peut expliquer a elle seule la perte de lithium cyclable. Les heterogeneites de SEI obtenues par le modele sont negligeables en l'etat. Les gains de capacites et les pertes brutales sont expliques respectivement par des mecanismes de dissolution de SEI et de formation de lithium-platingOriginal Title
Modelisation multi-physique de l'electrode de graphite au sein d'une batterie lithium-ion: Etude des heterogeneites et des mecanismes de vieillissement
Primary Subject
Source
8 Feb 2019; 172 p; 232 refs.; Available from the INIS Liaison Officer for France, see the INIS website for current contact and E-mail addresses; Materiaux, Mecanique, Genie civil, Electrochimie
Record Type
Report
Literature Type
Thesis/Dissertation
Report Number
Country of publication
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