L'objectif de cette these est de produire une avancee dans la comprehension du phenomene de fragilisation par les metaux liquide (FML), en nous appuyant sur l'etude experimentale et numerique du couple cuivre/mercure. La fragilisation du cuivre pur OFHC (Oxygen Free High Conductivity) par le mercure liquide est mise en evidence et quantifiee par des mesures de tenacite. En outre, un procede d'ingenierie des joints de grains est applique afin d'augmenter de facon importante la proportion de joints de grains speciaux Σ3 dans le cuivre. Des essais de FML sont alors realises et permettent d'etablir le role de ces joints de grains dans la fragilisation du cuivre par le mercure liquide. En parallele, des modelisations de joints de grains speciaux Σ3 et Σ5 sont realisees par calcul bases sur la theorie de la fonctionnelle de la densite (DFT). Ces modelisations permettent a la fois de mettre en evidence une reduction des proprietes mecaniques de ces joints de grains en presence d'atomes de mercure, ainsi que de comprendre l'immunite des joints Σ3 observee experimentalement. Cependant, ces modelisations ne permettent pas de rendre compte quantitativement des observations experimentales. Pour ameliorer cette description atomique de la FML, une contribution non locale est ajoutee, via l'utilisation d'un modele de zone cohesive nourri par calcul DFT. Il est montre que le confinement du metal liquide en extreme pointe de fissure engendre une force normale aux parois de la fissure (l'origine physique de cette force est discutee), et que l'introduction de cette nouvelle composante permet de rendre compte des observations experimentales de facon beaucoup plus quantitative. Ce dernier modele est appuye par la realisation d'experiences de FML sous pression hydrostatique. (auteur)