Avec les progres instrumentaux des instruments dedies a l'astronomie realises durant les dernieres decennies et a venir, toujours plus de molecules sont decouvertes, et les spectres obtenus sont de plus en plus precis. Pour interpreter ce foisonnement de donnees et en deduire les conditions physico-chimiques des milieux astrophysiques observes, il faut donc des donnees fondamentales sur les processus en jeu, jusqu'au niveau microscopique. En particulier, les collisions inelastiques entre molecules jouent un role important dans le peuplement des niveaux quantiques de ro-vibration des molecules qui sont observees. La probabilite pour qu'une molecule passe, par collision, d'un niveau a un autre a une temperature de milieu fixee est reliee a un nombre, le taux de collision. Vu la diversite des milieux observes, on doit connaitre les taux pour une gamme de temperatures allant de 5 a plusieurs milliers de kelvins. Les experiences ne permettant pas de sonder un domaine aussi vaste, la connaissance des taux repose essentiellement sur les methodes theoriques. Plusieurs etapes sont necessaires pour calculer un taux de collision: 1. une surface d'energie potentielle (calcul ab initio), 2. un ajustement analytico-numerique de cette surface, et 3. un calcul de collision donnant une fine description des sections efficaces et de leurs resonances. Pour les sections efficaces, les calculs quantiques exacts etant limites aux basses temperatures pour des raisons de cout numerique, il faut a plus haute temperature recourir a des methodes approchees. Diverses approximations quantiques, ainsi que la methode Monte Carlo quasi-classique sont employees dans cette these. La precision des taux est ici un des points centraux. Ceci, aussi bien dans la recherche d'un maximum de precision, que dans la caracterisation du besoin et du cout de la precision dans les calculs que nous menons. Sur CO-H₂, systeme de grand interet astrophysique et deja amplement etudie, nous illustrons l'importance egale des trois etapes precitees du calcul dans la precision finale des taux. Sur HC₃N-H₂, nous parvenons pour la premiere fois a faire un ajustement du potentiel sur base spherique, nous permettant un traitement quantique des collisions, lui aussi inedit. De fortes regles de selection quantiques (absentes au niveau classique) sont observees, qui devraient jouer un role dans la modelisation astrophysique de cette molecule. Ces resultats sont en principe transposables a toutes les grosses molecules lineaires. Finalement, nous developpons pour H₂O-H₂ une surface de potentiel a neuf dimensions incluant toutes les vibrations. L'ajustement original et precis de cette surface nous permet de statuer sur le choix optimal de geometries internes pour une molecule rigide, ainsi que de calculer des taux de ro-vibration. Plus grands d'un ordre de grandeur que les anciens resultats, ils modifieront l'interpretation des observations, notamment celles a venir menees par le satellite Herschel. (auteur)