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AbstractAbstract
[en] The work presented in this dissertation covers the areas of research in which I have been involved to date. The first chapter describes the advances made in the field of ion beam analysis. Theoretical reflections have allowed to build tools that allow to establish depth profiles of elements in solids in an objective way, with precisely calculated uncertainties. In addition, original ion beam analysis techniques have been developed during the studies. In this respect, a method of in-depth analysis of oxygen in carbide matrices is detailed. It allows to determine the composition and to draw the depth profile of oxygen in the first microns of a carbide material. This technique was used to characterize the oxidation of depleted uranium carbide samples developed during Ms. Raveu's thesis, using the micrometric beam delivered by the CEA-CNRS/IRAMIS/LEEL nuclear microprobe. Indeed, the behavior of carbide fuel cells is still poorly known, and having a model material with the same structure and similar properties would allow upstream R and D studies on this topic. Uranium monocarbon samples containing very few impurities and with a nice metallic appearance have been obtained thanks to an argon-inerted glovebox manufacturing line, BaGCARA, developed at CEA/DEC. However, most of the manufactured samples have corroded due to crevice corrosion phenomena following a short passage under air. Attention is now focused on uranium oxy-carbons, passivated to some extent by the presence of O. Downstream of the fuel cycle of present-day reactors, the storage of spent assemblies has been studied in the framework of the French law of 2006 on nuclear waste, since this gas is generated in large quantities by alpha decay of actinides in storage. The implementation of original analysis techniques required the development of the DIADDHEM facility at CNRS/CEMHTI. Measurements interpreted by a finite element model indicate that the defects, in particular lacunar ones, constitute traps for the gas atoms. However, the latter can migrate very quickly to the periphery of the grains of the sintered material above 800 C, because the grain boundaries act as sinks for the defects: the material is restored over several microns in their vicinity, which allows the gas atoms to circulate without being trapped. Studies on the damage of materials under irradiation began in the 1950's. However, irradiation phenomena being fast and transient, they are still difficult to characterize experimentally. (author)
[fr]
Les travaux presentes dans ce memoire couvrent les domaines de recherches dans lesquels je me suis implique jusqu'a maintenant. Le premier chapitre s'attache a decrire les avancees effectuees dans le domaine des analyses par faisceau d'ions. Les reflexions theoriques developpees ont notamment permis de construire des outils permettant d'etablir des profils en profondeur d'elements dans les solides de maniere objective, avec des incertitudes precisement calculees. Par ailleurs, des techniques d'analyse par faisceau d'ions originales ont ete developpees au gre des etudes. A ce titre, une methode d'analyse en profondeur de l'oxygene dans des matrices carbures est detaillee. Elle permet de determiner la composition et de dresser le profil en profondeur de l'oxygene dans les premiers microns d'un materiau carbure. Cette technique a en effet permis de caracteriser l'oxydation d'echantillons de carbure d'uranium appauvri elabores dans le cadre de la these de Mme Raveu, en utilisant le faisceau micrometrique delivre par la microsonde nucleaire du CEA-CNRS/IRAMIS/LEEL. En effet, le comportement en pile du combustible carbure est encore mal connu, et disposer d'un materiau modele de meme structure et de proprietes proches permettrait de mener des etudes de R et D amont sur ce theme. Des echantillons de monocarbure d'uranium contenant tres peu d'impuretes, d'un bel aspect metallique, ont ete obtenus grace a une chaine de fabrication en boites a gants inertees sous argon, BaGCARA, developpee au CEA/DEC. Cependant, la plupart des echantillons fabriques se sont corrodes sous l'effet de phenomenes de corrosion fissurante suite a un bref passage sous air. L'attention se porte donc aujourd'hui sur les oxycarbures d'uranium, passives dans une certaine mesure par la presence d'O. En aval du cycle du combustible des reacteurs actuels, l'entreposage des assemblages uses a ete etudie dans le cadre de la loi francaise de 2006 sur les dechets nucleaires, ce gaz etant a la longue genere en grandes quantites par decroissance alpha des actinides en situation d'entreposage. La mise en oeuvre de techniques d'analyse originales a necessite le developpement de l'installation DIADDHEM au CNRS/CEMHTI. Les mesures interpretees par un modele en elements finis indiquent que les defauts, en particulier lacunaires, constituent des pieges vis-a-vis des atomes de gaz. Cependant, ceux-ci peuvent migrer tres rapidement en peripherie des grains du materiau fritte au-dessus de 800 C, du fait que les joints de grain jouent le role de puits pour les defauts: le materiau est restaure sur plusieurs microns en leur voisinage, ce qui permet aux atomes de gaz de circuler sans etre pieges. Les etudes sur l'endommagement des materiaux sous irradiation ont debute depuis les annees 1950. Pourtant, les phenomenes d'irradiation etant des phenomenes rapides et transitoires, ils restent encore aujourd'hui difficiles a caracteriser experimentalement. La dynamique moleculaire classique a en revanche pu simuler des cascades de deplacements energetiques des le debut des annees 1990, et le dioxyde d'uranium a par la suite ete etudie, notamment au CEA de Cadarache. En regime balistique, les cascades de deplacements energetiques se decomposent en sous-cascades de moindre energie. Chacune des sous-cascades engendre une pointe thermique, qui consiste en une fusion locale du materiau suivi de sa recristallisation rapide. La pointe thermique genere des agregats de defauts qui peuvent devenir nanometriques lorsque le dommage d'irradiation s'accumule (superposition de cascades): ce sont des cavites et des boucles de dislocation. Ces travaux se sont par la suite inscrits dans une demarche de modelisation multi-echelle soutenue par AREVA et EDF, dans le but ultime d'integrer un terme source de defauts d'irradiation dans les codes metiers utilises dans l'industrie qui soit physiquement plus pertinent. Un modele preliminaire de superpositions de cascade a ete developpe afin d'expliquer la saturation de la population des cavites formees sous irradiation aux ions lourds (taille et den site)Original Title
Comportement des elements legers et formation de defauts sous irradiation dans les combustibles nucleaires
Primary Subject
Secondary Subject
Source
10 Feb 2016; 127 p; 131 refs.; Available from the INIS Liaison Officer for France, see the INIS website for current contact and E-mail addresses; Physique; HDR: Memoire d'Habilitation a diriger des Recherches
Record Type
Report
Literature Type
Thesis/Dissertation
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Country of publication
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