L'etude de l'adsorption et de la mobilite des ions dans les argiles est importante pour mieux apprehender de nombreux processus geochimiques et environnementaux, de meme que pour predire le comportement des radionucleides dans les conditions du stockage geologique. A cause de leurs tailles tres petites (< 2 μm), il n'est pas toujours evident d'etudier les argiles a l'aide des methodes et techniques experimentales existantes. L'une des alternatives a ce probleme consiste alors a utiliser la modelisation moleculaire pour les etudier. En plus de leurs tailles fines, les argiles presentent egalement des structures complexes, qui peuvent survenir en raison de la multiplicite de possibilites de distributions et d'arrangements des substitutions isomorphiques dans leurs couches. Il a ete clairement demontre qu'il existe une correlation entre la distribution des substitutions dans les couches des argiles et les proprietes de ces dernieres. En revanche, ceci reste a demontrer en ce qui concerne l'arrangement de ces substitutions dans les couches de l'argile. Dans ce travail, la modelisation moleculaire est utilisee pour determiner et comparer les proprietes d'hydratation, ainsi que la structure et la mobilite des ions (Li⁺, Na⁺, K⁺, Rb⁺, Cs⁺, Mg²⁺, Ca²⁺, Sr²⁺, Ba²⁺, Ni²⁺, UO₂²⁺) et de l'eau dans l'espace interfoliaire de trois modeles de montmorillonite, differents entre eux par l'arrangement des substitutions isomorphiques dans les couches de l'argile. L'adsorption et la diffusion des cations cites plus haut et de l'eau sont egalement etudiees a la surface de la montmorillonite et les resultats sont compares a ceux obtenus dans l'espace interfoliaire a 298 K et a 363 K. Les resultats obtenus dans ce travail s'accordent bien avec les observations experimentales, et font ressortir une correlation plus ou moins importante entre le modele d'argile utilise et le type de propriete calculee. Cette correlation depend egalement de la nature du cation present dans la structure de la montmorillonite et de sa teneur en eau. (auteur)